Willkommen am Lehrstuhl für Physikalische und Theoretische Chemie

Unsere Arbeitsgruppe befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung hochgenauer und effizienter quantenchemischer Methoden zur Beschreibung von Atomen und Molekülen.

Dabei entwickeln wir Methoden und Computerprogramme, die eingesetzt werden können, um die Elektronenstruktur von Molekülen zu untersuchen. Neben der Beschreibung relativistischer Effekte und der Vorhersage von spektroskopischen Größen wie Hyperfeinparametern in z.B. der Rotationsspektroskopie oder NMR Verschiebungen, liegt der Fokus hierbei auch auf der Beschreibung von Molekülen in interessanten und ungewöhnlichen chemischen Umgebungen. Ebenso entwickeln wir Methoden mit denen auch größere molekulare Systeme beschrieben werden können unter dem Einsatz von Cholesky-Zerlegungstechniken und der Weiterentwicklung von Multiskalenansätzen.

Abschlussarbeiten
Wir freuen uns immer über neue Bacheloranden, Vertiefer und Masteranden! Bei Interesse schreibt gerne eine kurze Email an Prof. Stella Stopkowicz oder sprecht uns direkt nach einer Vorlesung, Übung oder in unserem Arbeitskreis an.

Aktuelle Meldungen und Publikationen

Neuer Mitarbeiter: Christopher-Matthias Röper beginnt mit seinem Doktor

Wir freuen uns Christopher-Matthias Röper in unserem Arbeitskreis willkommen zu heißen,  der diesen Monat bei uns als wissenschaftlicher Mitarbeiter beginnt. Christopher hat seinen Master an der RWTH Aachen in der Gruppe von Prof. Dr. Christoph Bannwarth absolviert und beginnt bei uns seine Doktorarbeit. In dieser wird Christopher Moleküle in starken Magnetfeldern untersuchen und unteranderem den Einfluss von relativistischen Effekte auf Bindungen im Magnetfeld untersuchen. Wir wünschen Christopher ganz viel Erfolg und freuen uns  schon auf die kommende Zeit.

 

The Approximate Coupled-Cluster Methods CC2 and CC3 in a Finite Magnetic Field

Veröffentlichung im Journal of Chemical Physics

Marios-Petros Kitsaras, Laura Grazioli, Stella Stopkowicz

In this paper, we report on the implementation of CC2 and CC3 in the context of molecules in finite magnetic fields. The methods are applied to the investigation of atoms and molecules through spectroscopic predictions and geometry optimizations for the study of the atmosphere of highly magnetized White Dwarf stars. We show that ground-state finite-field (ff) CC2 is a reasonable alternative to CCSD for energies and, in particular, for geometrical properties. For excited states, ff-CC2 is shown to perform well for states with predominant single-excitation character. Yet, for cases in which the excited state wavefunction has double-excitation character with respect to the reference, ff-CC2 can easily lead to completely unphysical results. Ff-CC3, however, is shown to reproduce the CCSDT behavior very well and enables the treatment of larger systems at a high accuracy.

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MMQC Konferenz Mariapfarr

Vom 26.02. bis zum 29.02. ist unsere Gruppe nach Österreich auf der diesjährigen Konferenz für "Modern methods in quantum chemsitry" (MMQC) in Mariapfarr gefahren. Dort konnten wir uns mit anderen Arbeitsgruppen austauschen, verschiedene Vorträge anhören und unsere eigene Forschung vorstellen. Neben dem wissenschaftlichen Austausch konnten die Nachmittage genutzt werden um das angrenzende Skigebiet zu erkunden. Prof. Stella Stopkowicz, Dr. Marios-Petros Kitsaras und Laurenz Monzel haben verschiedene Vorträge über unsere Forschung und Entwicklung gehalten während Lukas Schank uns mit einem Poster in der Postersession vertreten hat.

 

Theoretical prediction of closed-shell paramagnetism for scandium and yttrium hydride

Veröffentlichung im Journal of Computational Chemistry

Laura Grazioli, Luca T. Schleicher, Stella Stopkowicz, Jürgen Gauss

Following chemical intuition, one would expect that all closed-shell molecules arediamagnetic. However, it is known that this is not the case for some second-rowhydrides with low-lying unoccupiedπorbitals due to an unquenching of the totalangular momentum in the presence of an external magnetic field. In this article, thetransition-metal hydrides ScH and YH are investigated, assuming a similar unquench-ing effect involving low-lying unoccupied π and δ orbitals formed from the metaldorbitals rather than theporbitals. We are comparing results obtained with variousquantum-chemical methods (HF, CCSD, CCSD(T), CCSDT) and basis sets. Theobtained positive values for the magnetizabilities clearly indicate paramagneticbehavior. Vibrational effects on the magnetizability tensor are also considered, butthese effects are small and do not change the overall conclusion that both ScH andYH are further examples for closed-shell paramagnetism.

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Magnetic Optical Rotation from Real-Time Simulations in Finite Magnetic Fields

Veröffentlichung im Journal of Chemical Physics

Benedicte Sverdrup Ofstad, Meilani Wibowo-Teale, Håkon Emil Kristiansen, Einar Aurbakken, Marios Petros Kitsaras, Øyvind Sigmundson Schøyen, Eirill Hauge, Simen Kvaal, Stella Stopkowicz, Andrew M. Wibowo-Teale, Thomas Bondo Pedersen

We present a numerical approach to magnetic optical rotation based on real-time time-dependent electronic-structure theory. Not relying on perturbation expansions in the magnetic field strength, the formulation allows us to test the range of validity of the linear relation between the rotation angle per unit path length and the magnetic field strength that was established empirically by Verdet 160 years ago. Results obtained from time-dependent coupled-cluster and time-dependent current density-functional theory are presented for the closed-shell molecules H2, HF, and CO in magnetic fields up to 55 kT at standard temperature and pressure conditions. We find that Verdet’s linearity remains valid up to roughly 10–20 kT, above which significant deviations from linearity are observed. Among the three current density-functional approximations tested in this work, the current-dependent Tao–Perdew–Staroverov–Scuseria hybrid functional performs the best in comparison with time-dependent coupled-cluster singles and doubles results for the magnetic optical rotation.

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DFG bewilligt SFB 1633 "Elektronenverschiebung durch Protonen"

Gestern Abend bewilligte die DFG offiziell den neuen Sonderforschungsbereich (SFB) 1633 "Elektronenverschiebung durch Protonen – Vereinigende Strategien für die Mehrelektronenredoxkatalyse durch protonengekoppelten Elektronentransfer" neben 16 weiteren neuen SFB.
Nach langen und intensiven Vorbereitungen hatten die beteiligten PIs und Studierende den SFB in einem on-site review an der Georg-August-Universität Göttingen präsentiert und damit offenbar die Gutachter überzeugt. Der neue SFB 1633 befasst sich mit der Entwicklung neuer Konzepte und Strategien für die Katalyse mittels des Phänomens des Protonen-gekoppelten Elektronentransfers (PCET), wobei auch die fundamentalen mechanistischen Fragen zu den Reaktionen mit PCET aufgeklärt werden sollen.
Unsere Arbeitsgruppe ist im SFB mit einem Projekt in Kooperation mit den Universtäten Mainz und Göttingen vertreten und wird hochgenaue quantenchemische Berechnungen sowie Methoden zur Beschreibung der Natur der am PCET beteiligten elektronischen Zustände einbringen.

 

Christoph Harrer schließt erfolgreich seine Bachelorarbeit ab

Wir gratulieren Christoph Harrer zu seiner Bachelorarbeit mit dem Titel "Moleküle in Kavitäten in Gegenwart finiter magnetischer Felder". Die in der Arbeit vorgestellten Rechnungen analysieren die Auswirkungen einer Kavität auf die dispersive Wechselwirkung von kleinen Molekülen. Ein externes Magnetfeld diente hierbei als zusätzliche Stellschraube um Einfluss auf das System zu nehmen. In seiner Arbeit gelang es Christoph grundlegende Fragen zu beantworten wie Licht und Materie miteinander wechselwirken und wie sich ein Molekül im Regime der starken Kopplung verhält. Wir freuen uns ganz besonders, dass Christoph auch weiter als HiWi-Student in unserer Gruppe arbeiten wird.

 

Sommerschule - Modern Wavefunction Based Methods in Electronic Structure Theory

Alle Doktoranden aus unserer Gruppe haben die Gelegenheit genutzt an der diesjährigen MWM Summerschool in Pisa teilzunehmen. Dort konnten für eine Woche verschiedenen Vorlesungen besucht werden, die ein vertieftes Verständnis über wellenfunktionsbasierte Methoden in der Quantenmechanik vermittelten. Prof. Stella Stopkowicz hielt eine Vorlesung über Ableitungstheorie und ihrer Anwendung zur quantenchemischen Berechnung molekularer Eigenschaften mit einem Fokus auf magnetische Eigenschaften. Besonders freut uns auch, dass Post-Doc Marios-Petros Kitsaras uns als einer der Tutoren begleiten durfte und auf der Summerschool die teilnehmenden Studierenden in den Übungen betreute. Darüber hinaus hat jeder Doktorand unserer Gruppe ein Poster mitgebracht um in den Postersessions die eigene Forschung vorzustellen und sich in der Community auszutauschen.

 

Marios-Petros Kitsaras verteidigt erfolgreich seine Doktorarbeit

Wir gratulieren Marios-Petros Kitsaras zur erfolgreichen Verteidigung seiner Doktorarbeit mit dem Titel "Finite magnetic-field Coupled Cluster methods: Efficiency and Utilities". Die in der Arbeit vorgestellten Methoden ermöglichten es erstmals die Existenz von Metallen in der Atmosphäre von stark magnetisch Weißen Zwergen spektroskopisch zu verifizieren und hochgenaue Vorhersagen für chemische Bindungen in Gegenwart von sehr starken Magnetfeldern zu treffen.
Die Arbeit wurde der Johannes-Gutenberg Universität Mainz vorgelegt.

 

Neue Mitarbeiterin

Wir heißen unser neustes Gruppenmitglied willkommen, unsere Siebträgermaschine Marchesa. Sie konnte sich in einer intensiven Testphase durch ihre hervoragenden Crema behaupten und wird unsere Arbeitsgruppe von heute an begleiten. Wir wünschen Ihr viel Erfolg dabei, diese und die kommenden Generationen zuverlässig mit Kaffee zu versorgen.

 

Söllerhaus Seminar

Vom 22. Juli bis 26. Juli sind die Theoretischen Chemie Arbeitskreise von den Universitäten Karlsruhe, Mainz, Stuttgart und Saarbrücken zu einem gemeinsamen Seminar ins Kleinwalsertal gefahren. Für vier Tage konnten an den Vormittagen kleinere Wandertouren bestritten werden, während die Nachmittage und Abende ganz dem wissenschaftlichen Austausch gewidmet waren. Alle teilnehmenden Doktoranden haben dazu einen Vortrag über ihren aktuelle Forschung vorbereitet welcher im Plenum vorgetragen und diskutiert wurde. Besonders hat uns gefreut, dass Prof. Wim Klopper aus Karlsruhe ein Tutorium über die Nützlichkeit von Greenschen-Funktionen in der Chemie gehalten hat.
Wir freuen uns schon auf nächstes Jahr!

 

ICQC Konferenz in Bratislava

Mit vier Postern (Marios-Petros Kitsaras, Laura Grazioli, Jeremias Oswald und Laurenz Monzel) und einem Vortrag (Prof. Stella Stopkowicz) ist unsere Arbeitsgruppe zur diesjährigen "International Conference of Quantum Chemsitry" (ICQC) nach Bratislava aufgebrochen. Für sechs Tage konnten wir an verschieden Vorträgen teilnehmen, die aktuelle Fragen aus der Theoretischen Chemie diskutierten, andere Arbeitsgruppen treffen und mit einem eingeladenen Vortrag "Advances and challanges in the study of atoms and molecules in (strong) magnetic fields" einen Einblick in unsere Forschung geben. Ganz besonders freut uns, dass Laura Grazioli mit ihrem Poster "From Magnetic Circular Dichroism to Magnetic White Dwarfs: Challenges in the Calculation of Properties in a Magnetic Field, using Coupled-Cluster and Unitary Coupled-Cluster Theory" einen Posterpreis gewinnen konnte.

 

Kontakt

Prof. Dr. Stella Stopkowicz

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Tel.: +49-(0)681 302 3856
Fax: +49-(0)681 302 3857
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Silvia Nagel - Sekretariat

Geb. B2.2    Raum 2.02
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Physikalische und Theoretische Chemie
Raum 2.02 - 2.18
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66123 Saarbrücken